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氫能作為一種完全清潔的可再生能源，它的制備對于解決環(huán)境污染與能源短缺問題具有重要意義，當前光催化水分解制氫是生產氫氣的一種重要途徑。近日，南京工業(yè)大學呂剛教授課題組與電子科技大學、德國達姆施塔特工業(yè)大學合作，設計出一種新型等離激元復合材料作為高效且穩(wěn)定的析氫光催化劑，該方法還有望應用于固氮等領域。成果日前發(fā)表在《自然·通訊》。

據悉，金屬卟啉類催化劑由于具有獨特的結構、優(yōu)異的光電性能等優(yōu)勢被應用于析氫反應，但是其光吸收能力和光穩(wěn)定性均較差。

而金屬納米顆粒如金、銀和銅等，在可見光和/或近紅外光譜區(qū)，可顯示出局域表面等離激元共振效應，即金屬表面自由電子發(fā)生集體振蕩的現象，具有卓越的光學特性。

在光照作用下，等離子體納米結構附近會產生局部電磁場、局部加熱以及熱電子的激發(fā)，可以有效促進附近的分子的化學反應活性。然而，等離激元產生的熱電子難以在單組分納米結構中有效分離，限制了它們在化學反應中的應用。為了解決這個問題，開發(fā)等離激元復合材料正成為等離激元介導的光催化的主流。

“基于局域表面等離激元效應，處于等離激元納米結構周圍的這些分子催化劑的催化活性可以顯著提高。”呂剛介紹，課題組通過將外端帶有四個吡啶基的鈷卟啉分子與金納米顆粒進行復合，利用金顆粒的等離激元效應激發(fā)鈷卟啉分子催化劑的活性，從而提升催化反應的效率，成功地開發(fā)出一種高效且穩(wěn)定的析氫光催化劑。

“實驗結果和理論計算都說明了等離激元金納米顆粒在金顆粒-鈷卟啉界面處產生熱電子的壽命得到延長，并且可以將熱電子轉移至鈷卟啉分子的最低未占據軌道上，有利于促進析氫反應的進行。”呂剛表示。

論文的第一作者、南京工業(yè)大學2020級碩士生盛回香說，該方法具有制備過程簡單及高成本效益的優(yōu)勢，該研究也為高效雜化納米催化劑的設計和制備提供了一種全新的方法，也可以擴展到其他光催化體系，如固氮等領域。

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